【Nature Communications】各向异性材料中的双曲局域等离子体与扭转诱导的手性

摘要本文在MoOCl₂各向异性二维范德华晶体中首次实验证实双曲局域等离激元共振H-LPRs。区别于传统贵金属等离激元H-LPRs 由晶体本征各向异性产生具备三大独特性质圆形对称纳米盘中出现一维共振金属–绝缘体–金属MIM结构中表现Z 方向间隙无关性旋转堆叠实现几何对称不破缺下的强手性圆二色性CD0.65。该体系连接双曲极化激元、局域等离激元与莫尔光子学为偏振操控、手性传感、片上量子纳米光子学提供新平台。引言传统贵金属等离激元为各向同性难以实现强手性与灵活调控。天然双曲范德华材料如 MoOCl₂在可见–近红外区间呈现面内金属–介电异性可支持双曲等离激元。本文首次实现双曲局域等离激元 H-LPRs并通过旋转堆叠引入手性突破传统等离激元设计局限。双曲局域等离激元H-LPRsMoOCl₂为单斜晶系沿 Mo–O 链方向x呈金属性εₓ0垂直方向y呈介电性εᵧ0形成双曲色散。将其刻蚀为纳米盘超构表面激发局域共振电场集中在盘边缘与内部呈射线状体积分布传统 LSPR 仅表面分布模式体积大于金纳米盘但仍保持亚波长强局域。图 1MoOCl₂纳米结构支持的双曲局域等离激元a) MoOCl₂晶体结构与坐标系b) 介电常数实部与双曲等频轮廓c) 玻璃基底上 MoOCl₂纳米盘结构d) x 偏振下透射共振谱e) 三维电场分布f) x–y 与 x–z 截面电场分布一维共振特性尽管纳米盘为完美圆形对称共振仅沿 x 轴金属轴激发x 偏振强共振峰随半径增大红移y 偏振无共振高透射偏振依赖严格遵循马吕斯定律消光比≈11.5PEEM 近场成像直接验证仅 x 偏振出现强近场增强。图 2H-LPRs 的一维共振特性a) 玻璃基底样品结构b) SEM 形貌c) x/y 偏振下光学照片d) x 偏振透射谱不同半径e) y 偏振透射谱f) 偏振角分辨透射映射g) 差分谱h) 共振强度随偏振角变化图 3PEEM 近场表征a) x/y 偏振下 PEEM 成像b) 远场透射与近场增强谱对比c) 四光子光电发射非线性验证MIM 结构中的 Z 间隙无关性构建 MoOCl₂/Al₂O₃/Au 结构调控 Al₂O₃厚度2.5–20 nm传统 Au 基 MIM共振波长强烈依赖间隙厚度MoOCl₂基 MIM共振波长几乎不变|dλ/dG|1.5 nm物理根源z 方向介电常数 ε_z0与 Al₂O₃匹配抑制高 k 间隙模式。该特性大幅降低加工精度要求利于多层异质集成。图 4MIM 结构的 Z 间隙无关性a) MIM 结构示意图b) SEM 形貌c) 光学照片d) 共振峰随间隙厚度变化e) MoOCl₂与 Au 基 MIM 反射谱对比f) z 方向介电常数分布g) x–z 截面电场分布对比旋转诱导手性将两层 MoOCl₂纳米盘旋转堆叠保持几何圆对称实现强手性LCP 与 RCP 透射共振峰偏移 100 nm实验 CD0.5模拟 CD0.65手性具备鲁棒性耐受厚度偏差、角度误差、尺寸差异可实现全庞加莱球偏振调控。机制旋转使左右旋光经历不同等效光程激发不对称近场。图 5圆形对称结构中的旋转手性a) 双层旋转堆叠示意图b) 光学照片c) 倾斜与正视 SEMd) LCP/RCP 透射谱与 CDe) 旋转角依赖模拟谱f) LCP/RCP 激发的近场模式g) 偏振态分辨透射谱结论首次在 MoOCl₂中实现双曲局域等离激元 H-LPRs发现三大新奇特性一维共振、Z 间隙无关、旋转诱导强手性无需几何破缺即可实现 CD0.65鲁棒性强、加工容错高连接双曲极化激元、局域等离激元、扭角电子学与莫尔光子学可应用于手性传感、偏振成像、片上量子光子器件。—免责声明—本公众号旨在传递与分享各领域科研知识、科研资讯所有内容、图片均已注明出处且仅供个人学习、知识记录不作为商业用途。如涉及版权或其他问题请及时联系邮箱xxxgdragonm163.com我们将尽快进行协调处理。https://www.nature.com/articles/s41467-026-69435-8