【MD】激光驱动原子动力学的全尺寸从头算模拟

Zeng Q, Chen B, Zhang S, et al. Full-scale ab initio simulations of laser-driven atomistic dynamics[J]. npj Computational Materials, 2023, 9(1): 213.
核心研究内容：

本文研究了激光驱动的原子动力学的全尺度从头算模拟。研究的重点是探讨在极端条件下材料响应的基本和挑战性问题，特别是激光激发状态下的非热效应对晶格动力学、热力学路径和结构转变的影响。

研究目的：

• 建立一个能够直接模拟整个激光驱动微观动力学（从固态到液态）的从头算方法。
• 结合电子温度依赖的深度神经网络势能面与混合原子-连续介质方法，以控制非绝热能量交换和原子动力学。
• 通过大规模从头算模拟，展示热电子引起的非热效应在调控晶格动力学中起主导作用。
• 为激光驱动过程提供现实计算研究的路径，从而弥合实验与模拟之间的差距。

研究方法：

• 开发了结合两温度模型（TTM）和扩展的深度势分子动力学（DPMD）的从头算原子-连续介质模型。
• 引入了激光激发的势能面，通过在TTM-MD框架中耦合额外的电子连续介质子系统来捕捉物理过程。
• 使用钨作为示例系统，通过与最近的实验结果比较，系统地验证了模型在描述晶格动力学、热物理性质和激光加热过程中的准确性。

研究结果及机理解释：

• 通过大规模从头算模拟，发现热电子引起的非热效应在调控晶格动力学、热力学路径和结构转变中起着关键作用。
• 通过验证神经网络模型，证明了模型在预测钨的热力学性质和晶格动力学方面与实验数据或从头算方法一致。
• 直接从头算模拟激光驱动动力学表明，显式电子温度依赖的势能可以很好地捕捉激光激发金属的非热本质。
• 在不同吸收激光能量密度下，直接模拟了钨纳米膜的动态响应，结果与超快电子衍射实验数据一致。

研究结果及意义：

• 本研究成功开发了一个深度学习模型，用于大规模从头算模拟激光诱导的原子动力学，具有量子精度的非热效应。
• 通过与实验数据的成功复现，验证了激光激发态对热力学演化和结构转变动力学的深远影响。
• 深度学习技术与混合连续介质-原子方法的结合，为建立对超快激光相互作用下原子动力学的准确和完整理解提供了一条路径。
• 该研究不仅为理解激光与物质相互作用的基本过程提供了新的视角，也为激光在材料加工、惯性约束聚变和其他高科技应用中的使用提供了理论基础和计算工具。

图1: 激光驱动原子动力学模拟的工作流程示意图

• (a) 展示了电子温度依赖的深度势能模型（ETD-DP），其中包括嵌入网络和拟合网络，用于将坐标矩阵转换为对称保留特征，并映射到原子总能量的贡献。
• (b) 描述了迭代并行学习方案，用于高效采样不同电子温度（Te）和离子温度（Ti）条件下的原子构型。
• (c) 展示了混合原子-连续介质方法，其中电子子系统的演化允许原子系统在不同的PES之间转换，Langevin恒温器被引入以模拟电子与晶格之间的非绝热能量交换。

图 2: 验证ETD-DP模型的准确性

• (a) 展示了在等压加热条件下，焓随温度变化的依赖性，并将DPMD结果、先前的DFT-MD预测和等压膨胀实验数据进行了比较。
• (b) 展示了激光激发下BCC钨的声子色散曲线，并与DFT计算和实验测量结果进行了比较。

图 3: 使用TTM-DPMD方法捕捉非热效应

• (a) 展示了在吸收激光能量密度为0.08 MJ kg−1的条件下，(211)劳厄衍射峰（LDP）归一化强度的时间演化，并与实验数据进行了比较。
• (b) 展示了在等压约束下，温度依赖的平均平方位移（MSD），以及在平衡条件（蓝色）和非平衡条件（橙色）下的声子密度态（PDOS）。

图 4: 热电子修改热力学路径

• (a) 和 (c) 展示了使用基态PES和激光激发PES预测的钨纳米膜的热力学路径和时间演化的热力学剖面之间的比较。
• (b) 和 (d) 展示了在不同激光能量密度下，基态PES和激光激发PES预测的钨纳米膜的热力学剖面和应力波的传播与反射，其中黑色虚线突出显示了应力波的传播，其斜率代表约4.3 km/s的恒定传播速度。