从理论崩塌到新路径：捷克科学院APL Photonics论文重构涡旋光技术边界

理论预言 vs 实验挑战

光子轨道角动量（Orbital Angular Momentum, OAM）作为光场调控的新维度，曾被理论预言可突破传统拉曼散射的对称性限制——尤其是通过涡旋光（如拉盖尔高斯光束）激发晶体中常规手段无法探测的"沉默声子模式"。2015年Li等人的研究（J. Phys. Chem. Solids 77, 117）曾提出：立方锗酸铋晶体在OAM光子散射下，本应激活拉曼禁戒的A2声子模式，并显著改变E模式的散射张量。这一预测若成立，将开辟材料声子谱研究的新途径。

摘要

光的轨道角动量（OAM）作为光的一种独特属性，近年来在光与物质相互作用领域引发了广泛关注。本研究聚焦于探究光的轨道角动量是否会对晶体中声子的光散射过程产生影响。研究团队以压电锗酸铋单晶为研究对象，通过实验手段对这一问题进行了深入探索。

核心实验

捷克团队设计系统性实验验证：  

1.基础表征：  

   先通过常规光（m=0）的红外反射与偏振拉曼光谱，完整标定BGO晶体的111支光学声子模（含27个拉曼活性模）。  

2.涡旋光对比：  

   采用m=8至m=64的涡旋光束（514nm）在多种散射几何构型下测试，包括正向/背向散射及不同偏振组合。  

3.关键发现：  

   未观测到A2沉默模式的激活，即使在高阶OAM（m=64）下；  

   E模式张量未出现理论预测的对称性破缺；  

   所有涡旋光拉曼谱与常规光高度一致（图3-8）。

颠覆性结论：声子相干尺度是核心瓶颈  

  研究提出理论失效的关键原因：  

  声子相干长度远小于涡旋光束直径  

"热声子的典型相干尺度仅纳米级，而可见光涡旋束受衍射极限约束，最小光斑达微米量级（如m=8时直径15μm）——这种尺度失配导致OAM动量无法有效传递至声子。"

  这意味着：现有光学拉曼技术难以捕捉OAM声子耦合效应，而非理论模型本身错误。

FIG.1.    涡旋光的拉曼散射

(a) 光子轨道角动量守恒的合理散射过程示意图

(b) 样品表面受m=8涡旋光束照射形成的实际散射环

(c) 相同条件下m=64涡旋光束照射形成的散射环

FIG.2.   BGO单晶体在室温下的正入射红外反射光谱（左侧坐标轴），叠加展示通过标准因子化阻尼谐振子模型拟合得出的介电损失函数（右侧坐标轴）。高频介电常数ε∞=4.335，与文献[20-22]结果一致。星形标记指示的二阶特征频率约为箭头所指F2模式的两倍，该模式虽微弱但清晰可辨。

FIG.3.   BGO晶体室温背散射拉曼光谱。上板(a)展示交叉偏振光谱：虚线对应HV(110)几何配置检测到的F2(TO)声子模式，实线对应HV(001)几何配置检测到的F2(LO)模式。三角形标记为泄露的A1模式。下板(b)中实线为(111)晶面测量的平行偏振拉曼光谱，虚线为(011)晶面测量的交叉偏振拉曼光谱。三角形标记指示A1对称模式，方形标记指示主要E对称模式。

FIG.4.   预期拉曼散射强度随入射光束偏振方向ei与(100)晶轴夹角的变化关系（假设ei与散射偏振eo均位于(001)平面内）。左右四组图板分别对应A1、A2、E和F2模式。顶行对应m=0散射，底行对应m≥2散射。实线与虚线分别表示VV与HV散射配置。强度归一化处理使各图板最大值为1。E模的m≥2极坐标图采用文献16考虑的特定拉曼张量形式。

FIG.5.   BGO晶体在z(eieo)¯z背散射几何配置下实测的交叉偏振拉曼散射强度——随入射偏振方向ei与(100)晶轴夹角的变化关系。

FIG.6.   BGO晶体在与前图相同实验条件下测得的交叉偏振拉曼散射强度（入射光路中引入m=8涡旋相位板）。

FIG.7.   选定模式在实测平行偏振拉曼强度——随入射偏振方向ei与(100)晶轴夹角的变化关系。观测强度（点状符号）经实测最大值归一化处理，曲线为辅助示意连线。

FIG.8.   BGO单晶(001)晶面正入射条件下测量的平行偏振拉曼光谱（入射光含可变拓扑荷数m）。各光谱以90 cm⁻¹附近最强A₁模强度为基准归一化处理，并添加垂直偏移提升可辨性。自上而下依次为：m=64近正向散射、m=64背散射、m=8背散射、m=0背散射。三角形与方形符号分别标记A₁和E模式。箭头所指位于F₂模频率处的额外峰，源于近正向散射中极性声子模z分量在泄露偏振通道产生的非零xy张量元（文献37）。

研究意义

该研究结果激发了科研人员对光的轨道角动量在其他物理系统（如磁性激发、低维材料等）中作用的进一步思考和探索，拓展了相关研究的视野。

尽管实验结果为“阴性”，但这种明确的实验结论对于推动该领域的科学研究同样具有重要意义，它指引着科研人员朝着更有希望的方向（如软X射线、相干声子等）开展后续探索，避免了在不合理的方向上盲目投入。

光的奥秘无穷无尽，从粒子到波动，从自旋到轨道角动量，每一次对光的特性的深入理解，都可能为我们打开一扇认识物质世界的新窗口。捷克团队的这项研究，虽然暂时未能观察到光的轨道角动量在普通拉曼散射中的预期效应，但却为我们指明了探索的新方向。在光与物质相互作用的前沿领域，还有更多未知等待着我们去揭秘，让我们共同期待未来在软X射线涡旋拉曼散射等新领域中可能出现的突破性发现！

原文链接：https://doi.org/10.1063/5.0252050

【注】：小编水平有限，若有误，请联系修改；若侵权，请联系删除！