2017-PMLR-Neural Message Passing for Quantum Chemistry

2017-PMLR-Neural Message Passing for Quantum Chemistry

Paper: https://arxiv.org/pdf/1704.01212.pdf
Code: https://github.com/brain-research/mpnn

量子化学的神经信息传递

这篇文献作者主要是总结了先前神经网络模型的共性，提出了一种消息传递神经网络（MPNN）的单一通用框架，并在此框架内探索其他新颖的变化。在重要的分子性质预测基准上使用MPNN展示了最先进的结果。
MPNN框架如下图所示：

主要贡献：

• 开发了一种MPNN，可在所有13个目标上实现最先进的结果，并预测13个目标中11个目标的DFT在化学精度范围内。

• 开发了几种不同的MPNN，可以预测DFT在13个目标中的5个的化学精度范围内，同时仅对分子的拓扑结构进行操作（没有空间信息作为输入）。

• 开发了一种通用方法，用于训练具有更大节点表示的 MPNN，而不会相应增加计算时间或内存，与以前的高维节点表示的 MPNN 相比，节省了大量成本。

消息传递神经网络

MPNN模型：节点特征 $x_v$和边缘特征 $e_{vw}$ 的无向图 $G$ 。正向传递有两个阶段，消息传递阶段和Readout阶段。消息传递阶段运行T个时间步长，并根据消息函数$M_t$和顶点更新函数$U_t$进行定义。在消息传递阶段，图中每个节点的隐藏状态 $h_v^t$根据消息 $m_v^{t+1}$根据

其中，在总和中，$N(v)$ 表示图 $G$ 中 $v$ 的邻居。readout阶段使用一些Readout函数 $R$ 根据

消息函数 $M_t$、顶点更新函数 $U_t$和readout函数 $R$ 都是学习的可微函数。$R$ 在节点状态集上运行，并且必须对节点状态的排列不变，以便 MPNN 对图同构不变。作者通过指定使用的消息函数 $M_t$、顶点更新函数 $U_t$ 和readout函数 $R$来定义文献中的先前模型。

先前模型

• 用于学习分子指纹的卷积网络
• 门控图神经网络
• 交互网络
• 分子图卷积
• 深度张量神经网络
• 基于拉普拉斯方法

MPNN 变体

作者使用 $d$ 来表示图中每个节点的内部隐藏表示的维度，并使用 $n$来表示图中节点的数量。对 MPNN 的实现通常运行在有向图上，具有用于传入和传出边缘的单独消息通道，在这种情况下，传入消息 $m_v$是 $m_v^{in}$和 $m_v^{out}$的串联。将该图视为有向图，其中每个原始边都成为具有相同标签的传入边和传出边。请注意，边的方向没有什么特别之处，它只与参数绑定有关。将无向图视为有向图意味着消息通道的大小为 2d 而不是 d。

消息函数

矩阵乘法: 从 GG-NN 中使用的消息函数开始，该函数由等式定义

边缘网络: 为了允许向量值边特征，提出了消息函数 $M(hv,h_w,e_{vw})=A(e_{vw})h_w$，其中 $A(e_{vw})$ 是一个神经网络，它将边向量 $e_{vw}$ 映射到 $d\times d$ 矩阵。

对消息：矩阵乘法规则的一个属性是，从节点 $w$到节点 $v$ 的消息只是隐藏状态 $h_w$ 和边缘 $e_{vw}$ 的函数。特别是，它不依赖于隐藏状态 $h_v^t$。理论上，如果允许节点消息同时依赖于源节点和目标节点，则网络可能能够更有效地使用消息通道。这里，沿边 $e$ 从 $w$ 到 $v$ 的消息是 $m_{wv}=f(h_w^t,h_v^t,e_{vw})$，其中 $f$是一个神经网络。将上述消息函数应用于有向图时，使用了两个单独的函数，$M_{in}$和 $M_{out}$。哪个函数应用于特定边 $e_{vw}$取决于该边的方向。

虚拟图元素

探索了两种不同的方法来更改消息在整个模型中的传递方式。最简单的修改涉及为未连接的节点对添加单独的“虚拟”边缘类型。这可以作为数据预处理步骤实现，并允许信息在传播阶段长距离传播。

Readout功能

尝试了两个Readout功能。首先是GG-NN中使用的Readout函数，由公式4定义。该模型首先将线性投影应用于每个元组$(h_v^T，x_v)$，然后将投影元组的集合$T=\{(h_v^T，x_v)\}$作为输入。然后，经过 M 个计算步骤后，set2set 模型生成一个图级嵌入 $q^{\ast }$，该嵌入与元组 T 的顺序不变。

Multiple Towers

为了解决$O(n^2{d}^2)$时间复杂度，我们将 $d$ 维节点嵌入 $h_v^t$ 分解为 $k$ 个不同的 $d/k$ 维嵌入 $h_v^{t,k}$，并分别对 $k$ 个副本中的每个副本运行传播步骤，以获得临时嵌入 ${\tilde{h}}_v^{t+1,k},v\in G$，为每个副本使用单独的消息和更新函数。根据方程将每个节点的 $k$ 个临时嵌入混合在一起

输入表征

有关所有特征列表，请参见表 1。

其中：
**化学图：**在没有距离信息的情况下，邻接矩阵条目是离散键类型：单键、双键、三键或芳烃键类型。
距离箱：矩阵乘法消息函数假定离散的边类型，因此为了包含距离信息，将绑定距离分成 10 个箱。
原始距离特征： 当使用在向量值边上操作的消息函数时，邻接矩阵的条目是5维的，其中第一维表示原子对之间的欧氏距离，其余四个是键类型的一个热编码。

QM9 Dataset

数据集中的分子由氢 (H)、碳( C)、氧(O)、氮(N)和氟(F)原子组成，最多包含 9 个重(非氢)原子。大约134k个药物样的有机分子，它们跨越了广泛的化学领域。

结果

在表2中，MPNN 在 13 目标中的 11 个目标上实现了化学精度，在所有 13 个目标上都达到了最先进的水平。

表 3 中，这三种GG-NN模型修改有助于所有 13 个目标，并且 Set2Set 输出在 13 个目标中的 5 个目标上实现了化学精度。